通過近場光子學(xué)與時變介質(zhì)實現(xiàn)對量子發(fā)射體超輻射與亞輻射的動態(tài)調(diào)控

論文信息： F.D. Bello, S. Asgarnezhad-Zorgabad, Z. Jalali-Mola, J.F. Donegan, O. Hess, Dynamic control of super- and subradiance of quantum emitters via near-field photonics and time-varying media, APL Quantum 3 (2026) 016116.

論文鏈接： https://doi.org/10.1063/5.0292425.

研究背景

在量子光子學(xué)中，多個量子發(fā)射體之間的相干相互作用可以產(chǎn)生兩種典型現(xiàn)象：超輻射（增強輻射）和亞輻射（抑制輻射）。這些效應(yīng)對于單光子源、量子存儲以及糾纏態(tài)制備都至關(guān)重要。然而，它們通常依賴極低溫環(huán)境或復(fù)雜腔結(jié)構(gòu)來維持相干性，這在實際應(yīng)用中存在較大限制。因此，一個關(guān)鍵問題是：能否在更實際的條件下，通過外場或材料調(diào)控，實現(xiàn)對量子發(fā)射行為的動態(tài)、可控調(diào)節(jié)，從而在不同輻射模式之間自由切換。

研究內(nèi)容

研究首先提出了一種基于近場光子學(xué)的調(diào)控方案，通過等離激元近場換能器將光能聚焦到納米尺度，并同時產(chǎn)生強烈的局域電場和溫度梯度。在這一結(jié)構(gòu)中，兩個量子發(fā)射體（如SiC中的色心）被放置在近場區(qū)域內(nèi)，通過近場耦合實現(xiàn)強相互作用，同時利用局域加熱實現(xiàn)發(fā)射體能級的動態(tài)調(diào)諧，從而建立一個可控的雙發(fā)射體量子系統(tǒng)。

圖1. (a) 按實際比例繪制的金屬–絕緣體–半導(dǎo)體近場換能器（NFT）示意圖。該結(jié)構(gòu)通過共振表面等離激元模式將光聚焦至衍射極限以下，同時產(chǎn)生 10–15 K/nm 的納米尺度溫度梯度。平板波導(dǎo)被設(shè)計為單模工作，并由橫磁（TM）模激發(fā)。該模式通過倏逝耦合與集成的 NFT 相連，從而將能量傳遞給附近的量子發(fā)射體（QE）。位于 NFT 尖端的 QE 亦按實際比例繪出，并配有放大的原子晶格示意圖，其中突出顯示了 4H-SiC（4H 型 SiC）中位于六方晶格位點 h1 的帶負電硅空位中心（VSi?）。(b) 所示 QE 介質(zhì)表面的電場強度分布對應(yīng)于輸入功率 0.5 mW。每個 QE 均相對于所示介質(zhì)按實際比例繪制，且位于 NFT 尖端。它們嵌入表面下方數(shù)納米處，二者的躍遷偶極矩均為 5 Debye。(c) 用于描述耦合量子發(fā)射體的四能級二部系統(tǒng)示意圖，包括單激發(fā)態(tài) |01? 和 |10?、兩個空位均被激發(fā)的態(tài) |11? 以及基態(tài) |00?。NFT 模式頻率 ωL 與 QE 躍遷之間的失諧 δTi 為溫度的函數(shù)，并可通過輸入功率、VSi? 的位置和/或 NFT 掃描進行調(diào)控。圖中箭頭表示輻射衰減路徑以及共振激光激發(fā)過程。(d) 給出了態(tài) |01? 與 |00? 之間的拉比振蕩〔對應(yīng)于 (c) 中綠色曲線/箭頭所示躍遷〕，其情形為一個發(fā)射體初始時與 NFT 模式處于共振，而另一個處于失諧狀態(tài)。約 50 ps 后，來自 NFT 的納米尺度熱調(diào)制將第二個發(fā)射體調(diào)諧至共振，從而提高了對態(tài) |11? 進行雙光子激發(fā)的概率（藍色曲線），并進一步實現(xiàn)相干光子對發(fā)射。

在此基礎(chǔ)上，通過近場誘導(dǎo)的納米尺度溫升，可以改變發(fā)射體的零聲子線位置，使其逐漸與近場激發(fā)頻率達到共振。隨著時間演化，系統(tǒng)從初始的非共振狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)楣舱駹顟B(tài)，對應(yīng)發(fā)射行為也發(fā)生明顯變化：從單光子主導(dǎo)的反聚束發(fā)射，轉(zhuǎn)變?yōu)殡p光子增強的聚束發(fā)射，表明可以實現(xiàn)發(fā)射模式的動態(tài)切換。

圖2. (a) 取通過各色心中心的量子發(fā)射體（QE）介質(zhì)截面，給出了納米尺度溫度分布的時間演化。分別展示了 20 ps、35 ps 以及最終在接近峰值溫度時的 50 ps 快照。初始溫度設(shè)為 20 K，輸入功率為 1.5 mW，且 QE 初始失諧約為 2 THz。(b) 雙光子激發(fā)概率（藍色曲線）及對應(yīng)的零時延二階自相關(guān)函數(shù)，其中假設(shè)兩個 QE 初始均與 NFT 模式失諧。對量子輻射情形，采用對稱態(tài)算符（橙色曲線） 來計算自相關(guān)函數(shù)；而在經(jīng)典輻射情形下，則采用可區(qū)分態(tài)算符（綠色曲線）進行計算。約在 20 ps 時，納米尺度加熱引起足夠的聲子占據(jù)，從而將零聲子線（ZPL）能級調(diào)諧至與 NFT 模式共振，導(dǎo)致雙光子激發(fā)及后續(xù)發(fā)射顯著增強。在初始失諧條件下，以單光子發(fā)射（反聚束）為主；而在聲子介導(dǎo)的共振匹配之后，出現(xiàn)明顯的光子聚束（或超聚束），并與光子對產(chǎn)生的峰值事件清晰相關(guān)。

進一步分析表明，這種發(fā)射行為的變化本質(zhì)上來源于兩個發(fā)射體之間的量子相干疊加。通過構(gòu)造對稱態(tài)和反對稱態(tài)，可以分別對應(yīng)超輻射和亞輻射過程。在共振條件下，這兩種態(tài)之間會隨時間交替出現(xiàn)，從而在時間域上表現(xiàn)為輻射增強與抑制的振蕩過程，并伴隨顯著的發(fā)射強度變化。

圖3. (a) 給出了雙光子激發(fā)概率，以及超輻射與亞輻射行為，其強度通過相對于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的發(fā)射強度分數(shù)增強或減弱來表征 。結(jié)果對應(yīng)于輸入功率為 0.5 mW、初始溫度為 20 K、且兩個發(fā)射體初始均失諧約 2 THz 的情形。在約 50 ps 的共振條件附近，超輻射和亞輻射發(fā)射脈沖顯著出現(xiàn)，并與發(fā)射體間相干性的增強同時發(fā)生（詳見第 VII 節(jié)）。(b) 給出了超輻射與亞輻射發(fā)射數(shù)據(jù)，并將其與四能級量子系統(tǒng)中對稱態(tài)（同相）和反對稱態(tài)（反相）激發(fā)概率的相關(guān)性進行對比。這兩類態(tài)由于其相干相位關(guān)系，分別導(dǎo)致增強或抑制的自發(fā)輻射。(c) 時間平均的 concurrence，用以表征光子數(shù)態(tài)糾纏，其最大值出現(xiàn)在接近聲子誘導(dǎo)共振條件的位置。(d) 展示了在不同時間點（60 ps 和 65 ps）突然關(guān)閉激發(fā)場對超輻射和亞輻射發(fā)射特性的影響。這一操作可使增強的光子發(fā)射（深粉/灰色填充曲線）或受抑制的光子發(fā)射（淺粉/灰色填充曲線）持續(xù)數(shù)十皮秒，表明可以對發(fā)射動力學(xué)實現(xiàn)精確的時間調(diào)控。

為了進一步增強調(diào)控能力，文章引入了“時間變化介質(zhì)”的概念，即通過調(diào)制材料的介電常數(shù)，實現(xiàn)對光場傳播和局域場分布的動態(tài)控制。在慢時間尺度（皮秒量級）調(diào)制下，可以顯著延長超輻射或亞輻射的持續(xù)時間；而在快速調(diào)制條件下，甚至可以實現(xiàn)類似光子時間晶體的行為，從而進一步增強光與物質(zhì)的相互作用。

圖4. 展示了絕熱時變光學(xué)調(diào)控下的超輻射與亞輻射行為。灰度表面圖表示相對于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的光子發(fā)射分數(shù)增強（超輻射，深灰色）或減弱（亞輻射，淺灰色）（×100%）。(a) 在不考慮溫度依賴衰減或退相干效應(yīng)、并假設(shè)介電常數(shù)保持恒定（ε = 0.5）的條件下，展示了超輻射與亞輻射狀態(tài)之間的時間振蕩。(b) 當(dāng)引入與 1 同量級的時變介電常數(shù)調(diào)制 ε(t)（紅色曲線，氧化銦錫 ITO 中可實現(xiàn)的現(xiàn)實量級）后，亞輻射持續(xù)時間明顯延長，約為靜態(tài)介電常數(shù)情形的兩倍。(c) 若將該時變調(diào)制延遲 25 ps 啟動，則時變介電常數(shù)會突然出現(xiàn)，從而產(chǎn)生延長的超輻射區(qū)間，而非亞輻射區(qū)間。在兩個調(diào)制情形〔(b) 和 (c)〕中，相干項 ρ10,01（綠色曲線）在約 40–50 ps 范圍內(nèi)均表現(xiàn)出明顯延長的峰值平臺，這與超輻射或亞輻射發(fā)射時段的延長直接相關(guān)。這種相干持續(xù)時間的增強同時對應(yīng)于低折射率材料中預(yù)期的更慢光傳播以及顯著增強的吸收（詳見補充材料）。(d) 給出了穿過量子發(fā)射體中心的介質(zhì)截面上歸一化電場 的空間分布，其對應(yīng)于介電常數(shù)最低（ENZ）值 0.01 時刻 t = 47.6 t = 47.6 t=47.6 ps，以及介電常數(shù)最高值（約 1）時刻 t = 78.8 t = 78.8 t=78.8 ps。ENZ 介質(zhì)中所吸收的最大場強超過介電常數(shù)取最高值時的兩倍。

在更快的飛秒時間尺度調(diào)制中，系統(tǒng)表現(xiàn)出參數(shù)放大和Floquet動力學(xué)特征，電場強度出現(xiàn)指數(shù)增長，從而顯著增強量子發(fā)射體之間的耦合與相干性。這種超快調(diào)控使得輻射行為可以在極短時間內(nèi)快速切換，并在關(guān)斷調(diào)制后恢復(fù)到常規(guī)動力學(xué)過程，展示出高度靈活的時域操控能力。

圖5. (a) 在周期調(diào)制頻率 Ω = 50 THz、100 THz 和 692 THz（2ωL）條件下的歸一化電場分布，其中時變介電常數(shù)取為 ε(t) = ε + Δε sin(Ωt)，Δε = ±0.49。由于調(diào)制發(fā)生在飛秒尺度，數(shù)值模擬采用了接近阿秒量級的極小時間步長。對于 Ω = 692 THz，總模擬時長為 500 fs；對于 Ω = 100 THz 和 50 THz，總模擬時長為 6000 fs。需要說明的是，在 (a) 和 (b) 中，Ω = 100 THz 的結(jié)果在時間上平移了 t/2，以便更清晰地展示。對于 Ω = 2ωL 的情形，預(yù)期會出現(xiàn)參數(shù)放大和指數(shù)增長；而對于 50 THz 和 100 THz 的周期調(diào)制，放大效應(yīng)明顯減弱。對于偏離共振的調(diào)制頻率（如 50 THz 和 100 THz），雖然仍存在放大，但由于偏離參數(shù)共振所導(dǎo)致的 Floquet 不穩(wěn)定性減弱，其幅度顯著降低。(b) 給出了相對于可區(qū)分量子發(fā)射體情形的光子發(fā)射分數(shù)增強（超輻射，對應(yīng)正值）或減弱（亞輻射，對應(yīng)負值）（×100%）。若無電場放大作用，超快調(diào)制時間過短，難以建立或調(diào)控發(fā)射過程，使得 ρ??,?? ≈ 0。盡管仍可觀察到超輻射與亞輻射之間的振蕩，但相較于絕熱時變調(diào)制，由于電場（Ez）的超快變化，其變化更加突兀，并在數(shù)百飛秒時間尺度上出現(xiàn)衰減，這歸因于增強的光–物質(zhì)耦合。(c) 探討了在不同時間關(guān)閉 100 THz 周期調(diào)制的情形。此時，振蕩的超輻射與亞輻射動力學(xué)在超快飛秒尺度上轉(zhuǎn)變?yōu)樵陟o態(tài)電場下的演化，表現(xiàn)出類似于圖4(a) 中的行為，但時間尺度由皮秒縮短至飛秒。

結(jié)論與展望

這項工作提出了一種結(jié)合近場光子學(xué)與時變介質(zhì)的全新量子發(fā)射調(diào)控機制。通過等離激元近場結(jié)構(gòu)實現(xiàn)納米尺度局域場增強與溫度調(diào)制，使量子發(fā)射體的能級可以動態(tài)調(diào)諧，從而在單光子與雙光子發(fā)射之間實現(xiàn)可控切換。同時，通過引入時間變化的介電響應(yīng)，進一步拓展了調(diào)控維度，使系統(tǒng)能夠在皮秒甚至飛秒尺度上實現(xiàn)超輻射與亞輻射的動態(tài)切換與持續(xù)時間控制。與傳統(tǒng)依賴腔結(jié)構(gòu)或超低溫環(huán)境的方案相比，該方法無需復(fù)雜結(jié)構(gòu)，并可在較高溫度條件下工作，顯著提升了實際應(yīng)用潛力。此外，該研究還揭示了時間調(diào)制光學(xué)在量子相干控制中的重要作用，為量子光源、量子存儲以及片上量子光子器件提供了新的實現(xiàn)路徑。整體來看，這一工作將近場增強、非平衡動力學(xué)與量子發(fā)射調(diào)控有機結(jié)合，為可擴展量子光子技術(shù)的發(fā)展提供了重要思路。