交錯磁體：磁性研究的新范式與未來機遇

|作 者：白羚 馮萬祥? 姚裕貴??

(北京理工大學(xué)物理學(xué)院）

本文選自《物理》2026年第3期

摘要自旋的排列交織出千變?nèi)f化的磁性圖景，使磁學(xué)成為凝聚態(tài)物理中最活躍且最深刻的研究前沿之一。文章介紹近年來交錯磁體的提出如何開啟了對第三類磁相的探究之路。這一新興磁相的顯著特征在于自發(fā)破缺的時間反演對稱性、反平行磁有序和交錯自旋劈裂的能帶結(jié)構(gòu)共存、對稱性約束的零凈磁矩。交錯磁體融合傳統(tǒng)鐵磁體與反鐵磁體的雙重特性，孕育出一系列新奇物理現(xiàn)象，包括能帶簡并的解除、反常與自旋輸運效應(yīng)、磁光響應(yīng)以及手性磁子等。這些現(xiàn)象不僅深化了對磁性的理解，也為探索非常規(guī)磁有序提供了新的理論框架與實驗契機。值得注意的是，理論與實驗的同步發(fā)展正在使交錯磁性從概念走向?qū)嵺`。

關(guān)鍵詞交錯磁體，自旋群，非相對論自旋劈裂，反常輸運

1引 言

磁學(xué)作為一個歷史悠久而又充滿活力的研究領(lǐng)域，孕育了豐富多樣的物理現(xiàn)象。在磁性材料中，原子之間的交換相互作用決定了自旋磁矩的排列方式，形成了兩種主要的磁相：鐵磁體和反鐵磁體。鐵磁體中自旋平行排列，從而產(chǎn)生非零的宏觀凈磁化M(圖1(a))[1]。這一特點賦予其諸如剩磁、磁滯和強磁光效應(yīng)等關(guān)鍵性質(zhì)，使其在數(shù)據(jù)存儲和自旋電子學(xué)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用[2—5]。然而，鐵磁體對外部磁場高度敏感，存在自身雜散場串擾，同時自旋進動頻率通常局限于GHz量級，這些因素顯著限制了其在高速和高密度自旋電子器件中的進一步發(fā)展。相比之下，反鐵磁體中的自旋反平行排列，自旋相反的子晶格由時空反演聯(lián)合對稱性PT (P：空間反演對稱性，T：時間反演對稱性)或時間平移對稱性Tτ (τ：平移)相聯(lián)系，凈磁化強度為零(圖1(b))。優(yōu)異的抗外磁場干擾能力與THz量級的自旋進動頻率使其在高密度和高速自旋電子學(xué)技術(shù)中展現(xiàn)出巨大潛力[6—9]。然而，完全補償?shù)拇呕矌砹颂綔y和調(diào)控上的困難。為了克服鐵磁體與反鐵磁體在自旋電子學(xué)應(yīng)用中的固有限制，近年來研究者們不斷探索能夠兼具二者優(yōu)勢的新型磁性材料。在這一背景下，一種新的磁相——交錯磁體(altermagnet)——應(yīng)運而生。

圖1 (a)鐵磁體、(b)反鐵磁體和(c)交錯磁體在實空間和非相對論動量空間的示意模型[1]

與反鐵磁體相似，交錯磁體中的自旋同樣以反平行方式排列，且凈磁化強度為零。但是，其能帶結(jié)構(gòu)自發(fā)破缺時間反演對稱性，并展現(xiàn)出非相對論交錯自旋劈裂特征(圖1(c))。實際上，這種非常規(guī)磁性的跡象可以追溯到多個研究組的早期工作[10—22]。但直到2022年，?mejkal等人基于自旋群對稱性系統(tǒng)地識別出了這一非常規(guī)磁相，指出其在實空間和倒空間中均呈現(xiàn)出具有d、g或i波對稱性的交錯自旋極化特征，因此正式提出“交錯磁體”的概念[23]，并迅速獲得廣泛認可。雖然交錯磁體在某些方面與反鐵磁體相似，但由于其能帶在無自旋軌道耦合條件下可呈現(xiàn)交錯自旋劈裂，它們與鐵磁體展現(xiàn)出更多共性[24]。目前，不僅已有大量理論與實驗研究探討了交錯磁體的新奇物理性質(zhì)[25—27]，而且還發(fā)展了交錯磁體的朗道理論[28]，提出了交錯磁模型設(shè)計的通用方案[29]，并進一步揭示了交錯磁性與超導(dǎo)結(jié)合時可能涌現(xiàn)的新物理[30—34]。本文將介紹交錯磁體中表現(xiàn)出的一系列代表性現(xiàn)象，包括能帶簡并的解除、反常與自旋輸運性質(zhì)、磁光效應(yīng)以及手性磁子等，并總結(jié)迄今為止實驗驗證的交錯磁體。盡管目前對交錯磁性的理解尚處于初始階段，但其獨特的物理特性已在自旋電子學(xué)及相關(guān)前沿技術(shù)中展現(xiàn)出巨大應(yīng)用潛力。

2解除能帶簡并

能帶的自旋簡并指在同一動量點處，由對稱性聯(lián)系的自旋向上與自旋向下電子態(tài)在能量上保持完全簡并。解除能帶簡并不僅是理解和調(diào)控電子自旋自由度的關(guān)鍵，也是凝聚態(tài)物理長期以來的重要研究方向，其重要性既體現(xiàn)在傳統(tǒng)的磁存儲與自旋電子器件中，也延伸至新興的拓撲量子材料等前沿領(lǐng)域。能帶簡并的解除可以通過破壞時間反演對稱性或等效時間反演對稱性實現(xiàn)。本文將討論非相對論情況下，交錯磁體中解除的能帶簡并。在非相對論情況下，對于磁性材料的對稱性應(yīng)采用自旋群理論描述[1，16，23，35—40]，見Box 1?？梢钥吹?，在共線磁性材料中，鐵磁材料的能帶呈現(xiàn)塞曼劈裂，反鐵磁材料能帶簡并，交錯磁材料能帶交錯劈裂。

Box 1

自旋群理論描述下的共線磁性材料

在自旋群理論的框架下，自旋對稱操作與晶格對稱操作解耦，可以用[R i ||R j ]表示，其中R i 表示僅在自旋空間的對稱操作，而R j 則表示僅在晶體空間的操作 [1，23] 。自旋群可以看作純自旋群(rs)與非平庸自旋群(Rs)的直積。對于共線磁構(gòu)型，即所有磁矩嚴格沿同一空間方向(或其反方向)排列的磁構(gòu)型，純自旋群為

其中C∞表示繞著自旋軸的任意角度的自旋旋轉(zhuǎn)，表示垂直于該軸的二重旋轉(zhuǎn)C2，并伴隨自旋空間的反演操作，該反演操作由T實現(xiàn)?？紤]到純自旋群中只包含自旋操作，在符號表示上可以忽略晶體空間部分。C∞保證了自旋是好量子數(shù)，因此可以用E(s,k)表示能帶本征值，其中s表示自旋，k表示動量。作用于能帶本征值，可以得到：

因此有：

以上關(guān)系式說明，對于任何共線磁性材料，無論對應(yīng)的自旋群中是否包含P對稱性，其非相對論能帶都具有該對稱性，因此，能帶在以Γ點為中心的動量空間中呈現(xiàn)偶宇稱。對于非平庸自旋群Rs，根據(jù)磁構(gòu)型，自旋空間允許的操作為Ri∈{E}或Ri∈{E,C2}，晶體空間的操作Rj限制在對應(yīng)的晶體空間群G中，有Rj∈G。觀察到，如果Rs中包含[C2||τ]對稱操作，那么有：

進而導(dǎo)致：

能帶是簡并的，即[C2||τ]是等效的時間反演對稱操作。除此之外，
對稱操作也會使E(s,k)=E(-s,k)。在鐵磁材料中僅存在單一的自旋子晶格。將所有磁性原子的自旋方向整體翻轉(zhuǎn)后，無法通過僅作用于晶格的對稱操作恢復(fù)初始磁構(gòu)型，因此自旋空間允許的操作為Ri∈{E}，不具備[C2||P]和[C2||τ]對稱操作，能帶簡并被解除(圖1(a))。在傳統(tǒng)反鐵磁材料中，自旋方向相反的子晶格通過[C2||P]或[C2||τ]對稱操作聯(lián)系，既保證凈磁矩嚴格為零，又確保能帶全局自旋簡并(圖1(b))。相比之下，交錯磁材料雖然同樣具有零凈磁矩，但缺乏上述兩類對稱性，自旋方向相反的子晶格僅通過旋轉(zhuǎn)(螺旋軸)或鏡面(滑移面)對稱性聯(lián)系。這不僅解除了能帶的簡并，還使其在動量空間呈現(xiàn)d、g或i 波各向異性，并具有自旋—動量鎖定特性(圖1(c))。進一步地，根據(jù)能帶在三維空間的劈裂形式，還可以將其分為平面型和體型自旋動量鎖定[23]，如圖2所示。

圖2 交錯磁體中能帶的自旋—動量鎖定特性[23]。紅色和藍色區(qū)域分別表示能帶的正和負自旋劈裂

為了更直觀地理解交錯磁材料中交錯劈裂能帶的起源，我們以RuO2為例，詳細闡述了其平面型d波各向異性自旋—動量鎖定特性，見Box 2[41—43]。由于在三維動量空間中存在兩個穿過Γ點的自旋簡并面，因此能帶表現(xiàn)出d波特征。當取固定kz截面時，這兩個簡并面分別與截面相交，從而在二維截面中表現(xiàn)為兩條自旋簡并線；同時，同一能帶的自旋取向在不同kz截面之間保持不變，表明其能帶的自旋—動量鎖定具有平面型特征。盡管單晶RuO2的磁基態(tài)仍存在爭議[44—48]，但作為最早進入研究視野的交錯磁候選材料之一，其結(jié)構(gòu)簡潔、能帶特征清晰、物理圖像直觀，因而具有典型性。此外，該分析對于任意交錯磁材料均適用。

Box 2

平面型d波交錯劈裂能帶實例

在 RuO 2 的結(jié)構(gòu)如圖3(a)所示，當忽略非磁性O(shè)原子時，僅由磁性Ru原子構(gòu)成的晶格具有 [C2||τ] 對稱性，因此屬于傳統(tǒng)反鐵磁 [41] 。O原子的排布破壞了這一對稱性，從而誘發(fā)交錯磁序的形成。由此可見，在磁性材料的分類中，非磁原子的貢獻同樣不可忽視。RuO 2 的自旋空間群包含以下操作：

其中G是RuO 2 的空間群，H是G的正規(guī)子群，且群元數(shù)量為G的一半。H中包含

，G-H中包含，其中τ表示半個晶胞的平移，A為G-H中的對稱操作(如τC2x)。在公式(6)中，[E||H] 表示僅在單一自旋子晶格內(nèi)交換原子的對稱操作，決定了磁性原子自旋密度的各向異性特征(圖3(b))。[C 2 ||AH] 表示在相反自旋子晶格之間交換原子的對稱操作，該對稱性保證體系的凈磁矩嚴格為零。需要注意的是，AH中不包含P和τ，因此有望表現(xiàn)出T對稱性破缺相關(guān)的物理響應(yīng)。[C 2 ||Mx] 和[C2||My] 作用于能帶本征值得到(忽略τ)：

這兩個對稱操作保證了能帶在k x =0,π以及k y =0,π平面上保持自旋簡并。除此之外，[C2||C4z+] 作用于能帶本征值得到：

該對稱操作導(dǎo)致能帶在kz平面的兩條互相垂直的波矢方向上呈交錯自旋劈裂。綜上，這些對稱性使得RuO2的能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)平面型d波自旋—動量鎖定特征(圖3(c))。RuO2的自旋劈裂幅度可達eV量級，不僅超過自旋—軌道耦合所產(chǎn)生的劈裂強度，甚至與鐵磁體的自旋劈裂值相當 [1，42，43] 。

圖3 (a)RuO2磁原胞在無O原子與有O原子時的結(jié)構(gòu)示意圖。紅色與藍色球分別表示具有反平行自旋磁矩的兩個Ru原子，灰色球表示非磁性的O原子；(b)由四重晶體旋轉(zhuǎn)對稱性相聯(lián)系的自旋密度分布；(c)倒空間中kz=0平面的費米面[41]

圖4 通過第一性原理計算得到的一系列交錯磁體候選材料中，自旋能帶平均能量的劈裂幅度(三種顏色曲線代表三類不同自旋能帶之間的劈裂來源)[49]

圖4展示了通過第一性原理計算得到的一系列交錯磁體候選材料中，不同自旋能帶之間的平均能量劈裂，不同顏色的區(qū)域?qū)?yīng)不同的磁性原子[49]。結(jié)果表明，自旋劈裂的大小與磁性原子的種類之間不存在顯著關(guān)聯(lián)，即便在僅含輕元素的交錯磁體中，也能觀測到明顯的能帶劈裂。除了理論計算外，多項實驗觀測亦揭示了交錯磁體中的能帶劈裂特征。對MnTe的研究提供了迄今最詳盡的實驗證據(jù)[42，50—52]，與理論預(yù)測的g波交錯磁自旋劈裂高度一致[23]。實驗結(jié)果揭示了動量依賴的能量簡并解除(圖5(a))、Γ點附近的二次型自旋劈裂[52]，以及劈裂的溫度依賴性[50，51]。近期，Jiang等人[53]和Zhang等人[54]分別在三維插層化合物KV2Se2O和Rb1-δV2Te2O觀測到了交錯劈裂的自旋能帶。以KV2Se2O為例，如圖5(b)，(c)所示，計算與實驗均表明它具備d波交錯磁體特征，有兩個自旋簡并面穿過Γ點。圖5(d)給出了理論計算能帶與角分辨光電子能譜實測能帶的對比，二者高度一致，有力證明了其交錯磁性質(zhì)，且其動量依賴的自旋劈裂在費米能級附近達到了1.6 eV，是目前已報道的交錯磁材料中最高劈裂能量之一。

圖5 (a)α-MnTe中，在kz=0.35?-1平面，沿
路徑測量的角分辨光電子能譜的能帶色散，以及對應(yīng)的自旋分辨角分辨光電子能譜模擬結(jié)果(藍色和紅色表示不同自旋極化)[52]；KV2Se2O中計算得到的kz=0平面的自旋分辨的費米面(b)，溫度為120 K、入射光子能量hν=67 eV條件下，測量的費米面角分辨光電子能譜強度圖(c)，以及計算與實驗角分辨光電子能譜得到的能帶對比(d)，其中紅/藍曲線分別代表自旋向上/下，綠色曲線代表自旋簡并的計算結(jié)果[53]

交錯磁材料中能帶的自旋劈裂為多種自旋相關(guān)物理現(xiàn)象的實現(xiàn)提供了可能性，包括反?；魻栃?yīng)、磁光效應(yīng)、非常規(guī)縱向與橫向自旋流、巨磁阻效應(yīng)、隧穿磁阻效應(yīng)、手性磁子等等。下文將對這些效應(yīng)進行簡要討論，并闡述它們在高速化與可擴展自旋電子學(xué)器件中的應(yīng)用潛力。

3反常與自旋輸運性質(zhì)

3.1　反常輸運性質(zhì)

反?；魻栃?yīng)(anomalous Hall effect，AHE)是指在無外加磁場條件下，由縱向電荷電流驅(qū)動產(chǎn)生橫向電壓降的現(xiàn)象[55]。其產(chǎn)生需要同時破缺PT和Tτ對稱性，因此長期以來反?；魻栃?yīng)研究主要集中于鐵磁體和復(fù)雜的非共線反鐵磁體。常規(guī)的共線反鐵磁體由于具有PT或Tτ對稱性，理論上不會出現(xiàn)反?；魻栃?yīng)。交錯磁體天然滿足上述對稱性破缺條件，因此成為實現(xiàn)低耗散霍爾電流的有力候選體系。事實上，已有多項理論與實驗工作在交錯磁體中確認了反常霍爾效應(yīng)的存在。早在2020年，?mejkal等人便在RuO2和CoNb3S6中理論預(yù)測了反常霍爾效應(yīng)，并提出“晶體霍爾效應(yīng)”(crystal Hall effect，CHE)這一術(shù)語，以凸顯其區(qū)別于由鐵磁體磁化產(chǎn)生的常規(guī)反常霍爾效應(yīng)[13]。晶體霍爾效應(yīng)源于非常規(guī)的對稱性破缺，并且受到由磁有序與晶體學(xué)有序共同決定的序參量調(diào)控。例如，在RuO2中，磁性原子Ru處于各向異性的晶體學(xué)環(huán)境，體系的磁空間群會隨奈爾矢量n的旋轉(zhuǎn)而發(fā)生變化。這種對稱性的演變導(dǎo)致反?；魻栯妼?dǎo)率對序參量表現(xiàn)出強烈的角度依賴性。在考慮自旋—軌道耦合時，Dzyaloshinskii—Moriya相互作用會誘導(dǎo)一個微小的凈磁矩m=mA+mB，其中mA/B分別表示自旋方向相反的A與B子晶格的磁矩，從而在A與B子晶格的磁化之間產(chǎn)生傾斜角，導(dǎo)致體系出現(xiàn)弱鐵磁性，這種弱鐵磁性的產(chǎn)生對于實現(xiàn)交錯磁有序的電學(xué)調(diào)控具有關(guān)鍵作用[56，57]。為了區(qū)分交錯磁序與弱鐵磁矩對反常霍爾電導(dǎo)率的貢獻，將電導(dǎo)率張量分量σxz分解為和兩部分：前者關(guān)于m偶對稱，對應(yīng)交錯磁序的貢獻；后者關(guān)于m奇對稱，由弱鐵磁矩貢獻。圖6(a)為n沿方向時，RuO2中反常霍爾電導(dǎo)率隨傾斜角變化的第一性原理計算結(jié)果?？梢钥吹剑蹊F磁矩對σxz的影響可忽略。因此，在下文的示例中，我們不再使用“晶體霍爾效應(yīng)”這一名稱，而采用更為普遍接受的“反?；魻栃?yīng)”表述。RuO2中反常霍爾效應(yīng)的實驗觀測結(jié)果如圖6(b)所示[58]。在50 T磁場下，RuO2的反?；魻栯妼?dǎo)率達到了1000 Ω?1·cm?1，與理論預(yù)測[13]的數(shù)值差異可能源于摻雜效應(yīng)及強磁場的影響。該實驗結(jié)果不僅進一步驗證了交錯磁體中反?；魻栃?yīng)的可觀測性，也為其在強磁場條件下的輸運研究提供了重要的實驗依據(jù)。對于CoNb3S6，當晶體手性反轉(zhuǎn)時，反?；魻栯妼?dǎo)率的符號也會隨之反轉(zhuǎn)(圖6(c))[13]。這一現(xiàn)象源于反常霍爾電導(dǎo)率在T對稱性下為奇函數(shù)，而CoNb3S6的兩種晶體手性態(tài)之間也是通過T對稱性相聯(lián)系。因此，反轉(zhuǎn)晶體手性同樣會引起其符號變化。由此可見，在交錯磁體中，反?；魻栯妼?dǎo)率的符號由奈爾矢量與晶體手性共同決定。2024年，Takagi等人[59]在交錯磁體FeS中發(fā)現(xiàn)了室溫反?；魻栃?yīng)。FeS屬于六方晶系結(jié)構(gòu)，在220 K至600 K的溫度范圍內(nèi)呈現(xiàn)易平面交錯磁序，即奈爾矢量更傾向于分布在xy面內(nèi)。精確的磁化和電輸運測量發(fā)現(xiàn)，在易平面反鐵磁狀態(tài)下，F(xiàn)eS可在↑↓(A)和↓↑(B)兩種自旋狀態(tài)之間實現(xiàn)完全切換，并誘導(dǎo)出符號相反的反?；魻栃?yīng)(圖6(d))。同時，理論計算進一步指出，通過調(diào)控費米能級位置，可以顯著增強自發(fā)霍爾電導(dǎo)，從而為設(shè)計具有更大霍爾響應(yīng)的材料奠定了理論基礎(chǔ)(圖6(e))。由此可見，反常霍爾效應(yīng)亦可作為探測交錯磁序的有效手段。然而，需要強調(diào)的是，并非所有交錯磁態(tài)均可產(chǎn)生反常霍爾效應(yīng)。由于反?；魻栯妼?dǎo)率可以寫為軸矢量，并在T對稱性下為奇函數(shù)，只有在對稱性允許該軸矢量存在的體系中，反?；魻栯妼?dǎo)率才可能出現(xiàn)。以RuO2為例，當奈爾矢量取向為[001]時，其磁空間群為P42′/mnm′，對稱性禁止所有反常霍爾電導(dǎo)率張量分量存在；而當奈爾矢量沿[100]方向時，磁空間群變?yōu)镻nn′m′，此時對稱性允許σxz分量存在。

圖6 (a)由第一性原理計算得到的RuO2反?；魻栯妼?dǎo)率隨傾斜角變化的關(guān)系曲線[13]；(b)不同溫度下(110)取向RuO2薄膜的反常霍爾電阻[58]；(c)CoNb3S6的反?；魻栯妼?dǎo)率隨費米能級的變化曲線[13]；(d)300 K時FeS中霍爾電阻隨磁場的變化曲線(磁場B//[001]，電流//[110])[59]；(e)FeS的能帶(左)及反?；魻栯妼?dǎo)率(右)[59]

前文指出，交錯磁體的序參量由磁有序與晶體學(xué)有序共同決定。然而，相較于對調(diào)控奈爾矢量取向的廣泛研究，針對晶體對稱性層面的探索相對有限?；诖耍?025年Zhou等人[56]通過精確的基片選擇與生長條件控制，在保持奈爾矢量易軸取向不變的前提下，實現(xiàn)了CrSb薄膜晶體對稱性的重構(gòu)，從而在晶體對稱性層面實現(xiàn)了對交錯磁體的有效調(diào)控。這一對稱性重構(gòu)不僅賦予體系產(chǎn)生不同方向反常霍爾矢量的能力，還可改變兩個磁性子晶格間的交換作用形式，進而生成取向各異的Dzyaloshinskii—Moriya矢量。這些變化顯著影響了CrSb薄膜的電輸運性質(zhì)及序參量的動力學(xué)響應(yīng)。更重要的是，這一晶格對稱性的調(diào)控實現(xiàn)了交錯磁體的室溫自發(fā)反常霍爾效應(yīng)，為室溫條件下基于交錯磁體的電學(xué)探測與信息讀出提供了新契機。同時，該研究實現(xiàn)了有、無磁場輔助的雙模式序參量電學(xué)翻轉(zhuǎn)，其效率較鐵磁體系高出一個數(shù)量級，為低功耗交錯磁體存儲單元的寫入提供了新的策略。

反常能斯特效應(yīng)(anomalous Nernst effect)與反常熱霍爾效應(yīng)(anomalous thermal Hall effect)分別是反常霍爾效應(yīng)的熱電與熱對應(yīng)效應(yīng)。其中，反常能斯特效應(yīng)描述的是在無外加磁場條件下，縱向熱流驅(qū)動產(chǎn)生橫向電壓的現(xiàn)象；反常熱霍爾效應(yīng)則指在類似條件下，縱向熱流驅(qū)動產(chǎn)生橫向熱流的現(xiàn)象。這兩種效應(yīng)與反?；魻栃?yīng)具有相同的對稱性約束條件。與反?；魻栃?yīng)類似，在交錯磁體中，反常能斯特效應(yīng)和反常熱霍爾效應(yīng)分別可稱為晶體能斯特效應(yīng)和晶體熱霍爾效應(yīng)[41]。然而，相關(guān)研究仍十分有限[60]。以Mn5Si3為例，其反常能斯特電導(dǎo)率的實驗結(jié)果與第一性原理計算結(jié)果如圖7(a)所示[61]。實驗中，橫向熱電勢表現(xiàn)出明顯的磁滯與飽和特征，表明存在有限的反常能斯特效應(yīng)，其場依賴性與反常霍爾電導(dǎo)率高度一致。在58 K時(圖7(b))，實驗測量的反常能斯特電導(dǎo)率為(0.22±0.11) A/(K·m)，與理論預(yù)測的0.25 A/(K·m)符合較好，說明在低溫區(qū)間，計算模型能夠準確地反映實際情況。相比之下，在216 K時，實驗值(0.04±0.01) A/(K·m)與理論結(jié)果0.12 A/(K·m)相差近一個數(shù)量級。盡管如此，隨著溫度的升高，反常能斯特電導(dǎo)率的實驗與理論結(jié)果均表現(xiàn)出隨溫度降低的趨勢。此外，研究發(fā)現(xiàn)，在Mn5Si3薄膜中摻雜少量的Mn可使反常能斯特電導(dǎo)率顯著提升6倍，這為基于交錯磁體的高靈敏熱電探測提供了新的材料設(shè)計思路[62]。Zhou等人[41]通過第一性原理計算系統(tǒng)研究了RuO2中的反常能斯特效應(yīng)和反常熱霍爾效應(yīng)，并深入剖析了反常能斯特電導(dǎo)率顯著增強的物理來源。研究指出，晶體熱輸運可歸因于三類主要機制：外爾贗節(jié)線、交錯贗節(jié)面與交錯階梯躍遷。其中，外爾贗節(jié)線由相同自旋能帶交叉形成，在引入自旋軌道耦合后會打開能隙；交錯贗節(jié)面則由相反自旋能帶在布里淵區(qū)特定平面上簡并構(gòu)成，同樣會在自旋軌道耦合作用下打開；而交錯階梯躍遷源自自旋相反的平行能帶，其存在與否與自旋軌道耦合無關(guān)。三者均能產(chǎn)生強烈的貝里曲率，但后兩種機制為交錯磁體所特有。在此基礎(chǔ)上，反常能斯特電導(dǎo)率被分解為自旋保持(spin-conserving)與自旋翻轉(zhuǎn)(spin-flip)兩部分(圖7(c))。計算結(jié)果表明，在-0.2—0 eV的空穴摻雜范圍內(nèi)，反常能斯特效應(yīng)主要由自旋翻轉(zhuǎn)過程驅(qū)動。此外，如圖7(d)所示，由于存在拓撲節(jié)線能帶，在不考慮非彈性散射時，RuO2的反常Wiedemann—Franz定律可穩(wěn)定維持至約150 K(即反常洛倫茲比等于經(jīng)典普適值)，顯著超過了常規(guī)鐵磁體的典型值。更為引人注目的是，Liu等人進一步在二維交錯磁體V2Te2O中發(fā)現(xiàn)，反常Wiedemann—Franz定律甚至可延伸至200K[63]。這些研究不僅加深了人們對交錯自旋劈裂能帶結(jié)構(gòu)所引發(fā)的反常輸運行為的理解，也凸顯了交錯磁體在未來自旋電子學(xué)與自旋卡諾電子學(xué)發(fā)展中的重要潛力。

圖7 (a)Mn5Si3在216 K下的橫向能斯特信號(棕色)與反常霍爾電導(dǎo)率(黑色)隨外磁場的變化關(guān)系(左)，理論計算的能帶及在58 K與216 K下的反常能斯特電導(dǎo)率(右)[61]；(b)Mn5Si3中計算與實驗結(jié)果所得到的反常能斯特電導(dǎo)率的溫度依賴性對比[61]；(c)RuO2的反常能斯特電導(dǎo)率(灰色)，以及自旋保持(橙色)與自旋翻轉(zhuǎn)(綠色)[41]分量；(d)不同費米能級條件下，RuO2的反常洛倫茲比隨溫度變化的關(guān)系曲線(L0表示理想洛倫茲數(shù))[41]

3.2 非相對論自旋流

自旋轉(zhuǎn)移力矩磁隨機存儲器依靠自旋極化電流來觸發(fā)鐵磁材料磁化方向的翻轉(zhuǎn)，進而改變磁阻的大小從而實現(xiàn)信息存儲[64—66]。這種縱向自旋電流源自鐵磁交換劈裂，具有較高的自旋力矩效率。然而，其寫入與讀出共用垂直傳輸通道，面臨寫入效率與隧穿勢壘可靠性之間的性能權(quán)衡。相比之下，由相對論性自旋軌道耦合效應(yīng)(如自旋霍爾效應(yīng))[67]產(chǎn)生的橫向自旋電流可以在磁隨機存儲器器件中實現(xiàn)讀寫路徑的空間分離，從而提高器件的耐久性[68—71]。但是這種方法依賴于自旋軌道耦合效應(yīng)，其強度通常遠弱于鐵磁體中的交換耦合，從而限制了可獲得的最大力矩效率。此外，自旋軌道耦合導(dǎo)致的自旋非守恒會顯著縮短自旋擴散長度，從而嚴重限制自旋軌道力矩磁隨機存儲器的實際應(yīng)用潛力。交錯磁體，由于具有各向異性的能帶劈裂，為自旋流的產(chǎn)生與調(diào)控提供了全新的物理途徑與研究視角。

以RuO2為例，如圖3(a)所示，磁性Ru原子位于非磁性O(shè)原子構(gòu)成的八面體體心位置。由于該八面體并非正八面體，其短軸方向存在較強的八面體晶體場，導(dǎo)致動量空間kz平面的費米圈由圓形畸變?yōu)闄E圓形，如圖8(a)所示[20，72]。受費米面各向異性以及[C2||C4z+]對稱性的共同作用，從kz軸方向觀察，自旋向上和自旋向下的橢圓費米圈呈90°交錯分布。從經(jīng)典固體能帶理論看，當沿方向施加外加電場時，這兩個費米圈會產(chǎn)生大小不同但方向平行的自旋向上與自旋向下的電荷流，從而僅在方向上生成縱向自旋極化流。相反，當外加電場沿[100]方向時，自旋的流動可以分解為兩部分，一部分是沿電場方向的縱向自旋中性電荷流，另一部分是垂直電場方向的橫向純自旋流([010]方向)。該非相對論自旋流的自旋極化方向與奈爾矢量方向一致，不存在外加電場、載流方向及自旋極化方向必須兩兩正交的對稱性限制。這類由能帶交錯劈裂產(chǎn)生且獨立于自旋軌道耦合的橫向自旋流，同樣能夠在自旋電子學(xué)中產(chǎn)生自旋力矩?；诮诲e自旋劈裂能帶結(jié)構(gòu)的這一類力矩被稱為自旋劈裂力矩[20]。同時擁有高自旋力矩效率和非相對論起源，自旋劈裂力矩不僅融合了自旋轉(zhuǎn)移力矩和自旋軌道力矩的優(yōu)勢，還有效克服了二者的核心局限?；诿芏确汉牡谝恍栽碛嬎惚砻鳎赗uO2中，外加電場沿[100]方向時，自旋向上和自旋向下的電子流動方向夾角約為34°，這意味著僅通過交錯自旋劈裂效應(yīng)產(chǎn)生的電荷—自旋轉(zhuǎn)換效率可高達28%，遠超傳統(tǒng)重金屬體系Pt[67]，而且?guī)缀醪皇茏孕壍礼詈系挠绊?。部分研究將引入自旋軌道耦合后的這種現(xiàn)象定義為磁性自旋霍爾效應(yīng)[73]。實驗上，Bai等人[72]使用自旋力矩—鐵磁共振技術(shù)研究了RuO2薄膜中的電荷—自旋轉(zhuǎn)換過程和自旋劈裂力矩效應(yīng)。在厚度為12 nm的RuO2(100)和RuO2(110)薄膜樣品上原位生長了厚度為8 nm的鐵磁層坡莫合金(Py)和2 nm的Al保護層，并加工成高頻器件后開展自旋力矩—鐵磁共振測試，如圖8(b)所示。結(jié)果顯示，與RuO2(100)/Py相比，RuO2(110)/Py的反對稱線形強度更高，而對稱分量更弱(圖8(c))，表明RuO2(100)薄膜具有更高的自旋力矩效率。進一步的頻率依賴的自旋力矩—鐵磁共振測試(圖8(d))表明，RuO2(100)/Py樣品在自旋力矩效率和自旋霍爾電導(dǎo)率方面均優(yōu)于RuO2(110)/Py，說明RuO2(100)薄膜在自旋流產(chǎn)生能力上具有顯著優(yōu)勢。

圖8 (a)RuO2中縱向自旋極化流(左)與橫向自旋流(右)的示意圖[20，72]；(b)RuO2(100)/Py(左)和RuO2(110)/Py(右)樣品的自旋力矩—鐵磁共振測試示意圖[72]；(c)RuO2(100)/Py(左)和RuO2(110)/Py(右)樣品的自旋力矩—鐵磁共振測試結(jié)果[72]；(d)不同頻率下RuO2(100)/Py和RuO2(110)/Py樣品的自旋力矩效率(左)和自旋霍爾電導(dǎo)率(右)[72]

除了RuO2，許多二維交錯磁體也展現(xiàn)出顯著的自旋—電荷轉(zhuǎn)換能力。例如，在V2Te2O中，自旋—電荷轉(zhuǎn)換效率被預(yù)測可超過30%[74]；在扭轉(zhuǎn)雙層VOBr交錯磁體中，隨扭轉(zhuǎn)角度的變化，其自旋—電荷轉(zhuǎn)換率最高可達140%[75]。這些研究結(jié)果不僅驗證了橫向自旋流與自旋劈裂力矩的存在，也表明交錯磁體具備成為自旋電子學(xué)中高效自旋源的潛力。

除了自旋流，交錯磁體中交錯自旋劈裂能帶也使其在巨磁阻[22]與隧穿磁阻[21，22，76]效應(yīng)中的應(yīng)用成為可能。巨磁阻(隧穿磁阻)效應(yīng)指磁性隧穿結(jié)的電阻隨兩個鐵磁電極磁矩取向的相對變化而發(fā)生改變的現(xiàn)象，其中非磁性金屬層(絕緣層)夾在兩層鐵磁電極之間。當鐵磁層的磁矩方向由平行轉(zhuǎn)為反平行時，器件電阻顯著增加，并且電極的自旋極化程度越高，獲得的磁阻比率也越大[77—79]。在由RuO2構(gòu)成的磁性隧穿結(jié)中，理論預(yù)測其巨磁阻比率可高達100%[22]。Shao等人[21]設(shè)計了RuO2/TiO2/RuO2隧穿結(jié)(圖9(a))。計算結(jié)果表明，在費米能級處，該隧穿結(jié)的隧穿磁阻比率最高可達500%(圖9(b))，與商業(yè)化Fe/MgO/Fe(001)磁性隧穿結(jié)的水平相當[80，81]。值得一提的是，Zhang等人[82]在交錯磁體中提出了類隧穿磁阻器件設(shè)計方案，使用單層交錯磁體Ca(CoN)2實現(xiàn)了一體化隧穿磁阻器件(圖9(c))，其平行態(tài)與反平行態(tài)可通過對材料不同區(qū)域施加平行和反平行的柵極電場來實現(xiàn)，對應(yīng)的透射率如圖9(d)所示，可以看到在平行柵極電場下，透射率會隨著電場增加而增大，而在反平行柵極電場下，透射率始終為零。如此優(yōu)異的性能表明，交錯磁體在巨磁阻/隧穿磁阻器件方面具備潛在的商業(yè)化應(yīng)用前景。

圖9 (a)RuO2/TiO2/RuO2隧穿結(jié)平行態(tài)與反平行態(tài)下，總透射率隨能量的變化關(guān)系[21]；(b)RuO2/TiO2/RuO2隧穿結(jié)的隧穿磁阻隨能量的變化關(guān)系[21]；(c)基于單層Ca(CoN)2的類隧穿磁阻器件示意圖[82]；(d)Ca(CoN)2隧穿結(jié)的透射率[82]

4磁光效應(yīng)

磁光效應(yīng)體現(xiàn)了磁與光之間的基本相互作用，在凝聚態(tài)物理中占據(jù)著重要地位。在眾多磁光效應(yīng)中，磁光克爾效應(yīng)(magneto-optical Kerre ffect)與磁光法拉第效應(yīng)(magneto-optical Faraday effect)尤為典型。前者表現(xiàn)為線偏振光在磁性材料表面反射后由線偏振轉(zhuǎn)變?yōu)闄E圓偏振，后者則對應(yīng)于線偏振光透過磁性材料傳播時由線偏振轉(zhuǎn)變?yōu)闄E圓偏振。與這些效應(yīng)密切相關(guān)的光學(xué)霍爾電導(dǎo)率可以視作反?；魻栯妼?dǎo)率的交流對應(yīng)形式。因此磁光克爾效應(yīng)與磁光法拉第效應(yīng)和反?；魻栃?yīng)具有相同的對稱性約束條件。

圖10 (a)RuO2的奈爾矢量在(001)平面旋轉(zhuǎn)時(0°≤θ≤90°)，左、右手手性態(tài)(χ=±1)下的克爾旋轉(zhuǎn)角(上)與法拉第旋轉(zhuǎn)角(下)，不同手性的旋轉(zhuǎn)角相差一個負號[83]；(b)RuO2的奈爾矢量在(001)平面旋轉(zhuǎn)時左、右手手性態(tài)下的克爾橢圓率(上)與法拉第橢圓率(下)，不同手性的橢圓率也相差一個負號[83]；(c)不同溫度下Mn5Si3薄膜的磁光克爾效應(yīng)測量結(jié)果[57]；(d)α-MnTe中Mn L2,3邊的理論計算(黑)與實驗測量(紅)結(jié)果(上：X射線吸收譜，中和下：X射線磁圓二色性。其中，F(xiàn)+和F-分別表示右和左圓偏振X射線的吸收)[84]

2021年，Zhou等人[83]基于第一性原理計算在交錯磁體RuO2和CoNb3S6中率先預(yù)言了磁光克爾效應(yīng)和磁光法拉第效應(yīng)，并將其定義為晶體手性磁光效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，克爾譜和法拉第譜的符號會隨著材料手性的變化而發(fā)生符號翻轉(zhuǎn)，如圖10(a)，(b)所示[83]。這種新型晶體手性磁光效應(yīng)在RuO2中誘導(dǎo)的克爾旋轉(zhuǎn)角和法拉第旋轉(zhuǎn)角峰值分別可達0.62 °/cm和2.42×105 °/cm，顯著大于傳統(tǒng)鐵磁體與非共線反鐵磁體中觀測到的數(shù)值，顯示出其在磁光存儲方面的潛在應(yīng)用前景。此外，Han等人[57]在交錯磁體Mn5Si3中觀測到了清晰的磁光克爾效應(yīng)回線(圖10(c))，其中克爾角的變化直接反映了奈爾矢量的翻轉(zhuǎn)。這一現(xiàn)象表明，磁光克爾效應(yīng)不僅能夠探測鐵磁體中的自發(fā)磁化方向，同樣也可作為交錯磁體中奈爾矢量的有效探測手段。

除了磁光克爾效應(yīng)和磁光法拉第效應(yīng)之外，X射線磁圓二色性(X-ray magnetic circular dichroism)同樣是一個極為重要的磁光效應(yīng)，并且與反?；魻栃?yīng)遵循相同的對稱性原則。Hariki等人[84]結(jié)合對稱性、第一性原理計算與實驗手段，對α-MnTe中的X射線磁圓二色性進行了系統(tǒng)研究。如圖10(d)所示，無論是否施加外加磁場，理論與實驗得到的X射線磁圓二色性信號在整體趨勢上保持一致，但在幅值上存在顯著差異。這一差異歸因于零磁場下不同磁疇中類鐵磁式磁矩取向各異并相互抵消，從而使測量的信號較理論預(yù)測值低約一個數(shù)量級。此外，針對RuO2的X射線磁圓二色性理論計算進一步表明[85]，奈爾矢量的取向?qū)υ撔?yīng)亦有顯著影響。綜上，磁光探測方法在揭示交錯磁性的物理機制方面極為有效，同時磁光效應(yīng)亦可作為研究交錯磁體物性的關(guān)鍵工具。這些研究不僅加深了對磁性材料本質(zhì)的理解，也為其在信息技術(shù)中的應(yīng)用奠定了重要基礎(chǔ)。

5手性磁子

作為自旋波的量子化形式，磁子(magnon)描述了自旋系統(tǒng)中集體激發(fā)所攜帶的能量與動量，是理解磁性集體激發(fā)現(xiàn)象的重要概念，構(gòu)成了磁子學(xué)這一新興研究領(lǐng)域的核心基礎(chǔ)[86—91]。如圖11(a)所示，在非相對論極限下，鐵磁體的磁子通常具有單一手性(青色逆時針)，在磁子布里淵區(qū)的Γ點附近呈二次型色散[92，93]，處于GHz頻率范圍。相比之下，在常規(guī)的共線反鐵磁體中，磁子色散包含兩種手性模式(青色逆時針與粉色順時針)，它們在整個布里淵區(qū)內(nèi)簡并，并且在Γ點附近呈線性色散，共振頻率可達THz量級，使其在磁子自旋電子學(xué)中相較于鐵磁體更具優(yōu)勢[94—96]。然而，當這兩種相反手性的模式被等量激發(fā)時，自旋角動量相互抵消。為了觀測并利用磁子產(chǎn)生的自旋流，必須通過外部激勵(如磁場)打破其簡并性。值得注意的是，不同于鐵磁體與常規(guī)反鐵磁體，交錯磁體的磁子既能在THz頻率范圍工作，又能承載非簡并的磁子手性(青色逆時針與粉色順時針)，從而為新型磁子學(xué)應(yīng)用提供獨特平臺[97—100]。

圖11 (a)共線鐵磁體、反鐵磁體和交錯磁體中的非相對論磁子色散示意圖[100]；(b)RuO2的電子色散(上)和磁子色散(下)[100]

?mejkal等人[100]通過理論研究揭示了交錯磁體中的手性磁子。圖11(b)給出了電子與磁子的非相對論能帶結(jié)構(gòu)。注意到，這兩類劈裂均表現(xiàn)出強烈的動量依賴性，而且在同一路徑上，手性劈裂與自旋劈裂呈現(xiàn)相似的特征。在RuO2中，手性劈裂幅值可達10 meV，這一數(shù)值足以通過非彈性偏振中子散射等實驗手段加以探測。Yu等人基于理論計算研究了具有Janus結(jié)構(gòu)的Mn2SeTe單層中的手性磁子，發(fā)現(xiàn)壓縮應(yīng)變和空穴摻雜均可以有效地調(diào)控手性劈裂的幅值[98]。在4%壓縮應(yīng)變和0.2e空穴摻雜條件下，手性劈裂分別達到7.04 meV和7.91 meV，約為中性態(tài)的兩倍。Liu等人對交錯磁體MnTe單晶進行了非彈性中子散射實驗，觀察到了清晰的非簡并磁子色散[99]。

6其他相關(guān)進展

除了前述的主要物理性質(zhì)之外，近年來關(guān)于電場調(diào)控交錯磁體、基于交錯磁體的量子比特方案以及交錯磁體磁疇等方面的研究也逐漸展開，下面我們簡要介紹一些代表性工作。Zhang等人提出了一種通過谷為媒介的自旋—層耦合機制，結(jié)合交錯磁體中自旋—谷鎖定和二維材料中谷—層鎖定，僅通過電學(xué)手段即可在交錯磁體中實現(xiàn)可預(yù)測的自旋極化調(diào)控[82]。Vosoughi-nia等人發(fā)現(xiàn)交錯磁體中動量依賴的d波自旋結(jié)構(gòu)可顯著調(diào)控約瑟夫森結(jié)的Andreev能級[101]。并據(jù)此提出了一種名為altermon的新型超導(dǎo)量子比特方案。該量子比特無需外加磁場，通過在交錯磁體區(qū)域施加橫向電場即可實現(xiàn)類似傳統(tǒng)0—π量子比特的宇稱保護機制。這一結(jié)果不僅為構(gòu)建穩(wěn)健的量子比特提供了新途徑，也為在超導(dǎo)體系中探索交錯磁性與拓撲超導(dǎo)性等物理奠定了基礎(chǔ)。Amin等人通過結(jié)合X射線磁圓二色與X射線磁線二色性的光電子發(fā)射顯微鏡技術(shù)首次在MnTe中實現(xiàn)了納米尺度的交錯磁體奈爾矢量成像，直接揭示了包括渦旋、反渦旋，以及60°/120°疇壁等豐富的交錯磁疇紋理。并利用微結(jié)構(gòu)設(shè)計和外部磁場調(diào)控，進一步實現(xiàn)了對交錯磁疇符號、疇壁以及單疇狀態(tài)的可設(shè)計調(diào)控[102]。He等人通過結(jié)合交錯磁性和Z3節(jié)線，提出了全新的、不需要鏈狀結(jié)構(gòu)的準一維自旋輸運，擴展了人們對準一維輸運的理解[103]。Han等人在二維交錯磁體中提出了高階拓撲絕緣體中的自旋—子層—角態(tài)耦合效應(yīng)，將不同自旋鎖定在不同的實空間[104]。通過電場調(diào)控角態(tài)極化，實現(xiàn)了自旋的極化調(diào)控，構(gòu)建了一類新型的電控磁機制。Chen等人發(fā)現(xiàn)在交錯磁體—拓撲絕緣體異質(zhì)結(jié)體系中，交錯磁性導(dǎo)致的時間反演對稱性破缺可使拓撲絕緣體狄拉克表面態(tài)產(chǎn)生能隙，并在外場調(diào)控下出現(xiàn)符號可切換的半量子化反?；魻栱憫?yīng)，該效應(yīng)可作為表征交錯磁體動量空間自旋結(jié)構(gòu)的有效探針[105]。

7交錯磁候選材料

自交錯磁性概念提出以來，大量理論與實驗研究相繼開展，預(yù)言并部分驗證了多類交錯磁材料。迄今為止，已有超過200種三維交錯磁候選材料和30余種二維交錯磁候選材料被理論預(yù)測[25]。然而，實驗上確認的三維交錯磁材料仍然十分有限，而關(guān)于二維交錯磁體的存在尚缺乏直接的實驗證據(jù)。表1列出了實驗上通過直接或間接手段驗證的三維交錯磁材料。

表1 實驗驗證的三維交錯磁體

值得注意的是，近年來已提出多種策略來誘導(dǎo)或?qū)崿F(xiàn)交錯磁性，包括：利用外加電場驅(qū)動產(chǎn)生交錯磁性[117]；設(shè)計具有獨特層間對稱性的Janus結(jié)構(gòu)交錯磁體[117]；通過轉(zhuǎn)角調(diào)控的雙層范德瓦耳斯材料實現(xiàn)交錯磁序[75，118]；軌道序誘導(dǎo)交錯磁性[119]；借助精細控制磁序的超胞工程獲得交錯磁體[120]等。這些方法為未來交錯磁體的實驗實現(xiàn)提供了切實可行的路徑，也為交錯磁性的探索開辟了新方向。

8總結(jié)與展望

本文系統(tǒng)評述了近年來交錯磁體領(lǐng)域的研究進展，重點介紹了其所展現(xiàn)的一系列新奇物理性質(zhì)，包括能帶簡并的解除、反常與自旋輸運效應(yīng)、磁光響應(yīng)以及手性磁子等。此外，本文未能詳述的多個重要方向也值得持續(xù)關(guān)注，例如交錯磁性與超導(dǎo)性、拓撲性、鐵電性之間的多場耦合效應(yīng)。這些成果不僅加深了人們對交錯磁性的理解，也為探索非常規(guī)磁有序提供了新的理論框架和實驗契機。

目前，經(jīng)實驗驗證的交錯磁體仍十分有限，尤其是在二維體系中尚缺乏直接的實驗證據(jù)。然而，正是這種初始狀態(tài)，預(yù)示著交錯磁性蘊含著豐富的未解物理問題與廣闊的潛在應(yīng)用空間。值得強調(diào)的是，我國在交錯磁體理論與實驗研究方面已處于國際領(lǐng)先地位，不僅在理論上發(fā)展并完善了基于對稱性的自旋群方法，而且在實驗上率先觀測到交錯自旋劈裂力矩，實現(xiàn)了交錯自旋劈裂的直接成像，并首次在室溫體系中實現(xiàn)自發(fā)反?；魻栃?yīng)，為這一新興領(lǐng)域的發(fā)展奠定了堅實基礎(chǔ)。

展望未來，交錯磁體領(lǐng)域的研究預(yù)計將集中在以下幾個關(guān)鍵方向。首先，需要持續(xù)探索更多交錯磁材料體系，尤其是在二維體系中取得實質(zhì)性突破，為后續(xù)的物性研究和器件設(shè)計提供堅實支撐。其次，交錯磁體的高頻特性，使其成為構(gòu)筑微型太赫茲波發(fā)射器的理想材料平臺，有望推動高頻器件向更高速度和更小尺度演化。此外，交錯磁體在自旋電子學(xué)、自旋卡諾電子學(xué)與磁子學(xué)等新興領(lǐng)域中具備比傳統(tǒng)鐵磁體與反鐵磁體更高效、更穩(wěn)定的優(yōu)勢，有潛力推動新型磁功能材料的發(fā)展。同時，將交錯磁體與拓撲態(tài)電子結(jié)構(gòu)或非常規(guī)超導(dǎo)等體系結(jié)合，有望激發(fā)新的拓撲保護自旋輸運特性，為構(gòu)筑低功耗量子計算器件提供新的物理機制。隨著理論、實驗和器件工程研究的持續(xù)推進，我們有理由期待交錯磁體潛能的進一步釋放，并在下一代更快、更小、更節(jié)能的電子與量子器件中發(fā)揮重要作用。

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