四川
【成果掠影 & 研究背景】
在化學領域，對化學反應進行高靈敏度、高時空分辨率的原位觀測是一個長期追求的目標。然而，傳統(tǒng)方法如電子自旋共振光譜缺乏空間分辨率，而光學成像通常需要引入熒光探針，限制了其廣泛應用。特別是對于自由基這類壽命短、具有未配對電子的關鍵反應中間體，實現(xiàn)其動態(tài)成像是巨大的挑戰(zhàn)。
為此，研究團隊開發(fā)了一種名為量子傳感賦能化學原位顯微鏡（QCOM）的新方法。該方法利用金剛石中的氮空位（NV）色心作為原子級量子傳感器，將反應引起的局部物理場變化（如磁噪聲）直接轉化為動態(tài)成像對比度，無需引入外源探針。QCOM成功實現(xiàn)了對二氧化鈦光催化水解過程中自由基生成的直接、定量、原位成像，其檢測靈敏度約為每個像素4個自由基，空間分辨率（半高全寬）約312納米，時間分辨率在10至240毫秒之間。研究意外地揭示了光催化過程中存在的時空順序激活效應，為理解催化機制提供了新視角。
【創(chuàng)新點 & 圖文摘要】
創(chuàng)新點：
- 方法論創(chuàng)新
首次將固態(tài)量子傳感（NV色心）與寬場光學顯微鏡深度融合，創(chuàng)建了“量子傳感-化學反應”界面，實現(xiàn)了對非熒光化學反應的原位、動態(tài)成像。
- 多物理量成像能力
核心技術是通過測量NV色心的自旋縱向弛豫時間（T1）來成像。T1對自由基產生的磁噪聲極度敏感，使得該方法能間接但高靈敏地“看見”自由基反應，并具備擴展到成像溫度、電場、磁場等其它伴隨物理場變化的潛力。
- 高性能指標
同時滿足了高空間分辨率（~312 nm）、高時間分辨率（~10-240 ms）和高檢測靈敏度（~4個自由基/像素）這三項通常相互制約的指標，突破了傳統(tǒng)觀測手段的局限。
- 定量與光譜識別能力
通過與熒光探針法對比，建立了弛豫時間（T1）與自由基濃度的定量關系模型。進一步，利用原位雙電子-電子共振（DEER）光譜，成功識別了反應中生成的主要自由基物種為羥基自由基（·OH），并區(qū)分了不同溶劑環(huán)境下的自由基產物差異。
- 揭示新現(xiàn)象
利用QCOM的時空分辨能力，在二氧化鈦光催化劑上觀察到了經(jīng)典的“時空順序激活”效應。即催化劑上的活性位點并非同時被激活，而是像多米諾骨牌一樣，由一個先被激活的位點依次激活鄰近位點，相關特征距離約為295納米。這一發(fā)現(xiàn)更新了對光催化反應動力學的傳統(tǒng)認知。
- 系統(tǒng)集成與操作性
自主搭建了集成微波控制、磁場施加、流體與溫度實時調控的原位反應腔室，確保了化學反應能在量子傳感器旁邊真實進行，并實現(xiàn)長時間穩(wěn)定的動態(tài)觀測。
圖1：光催化反應中自由基的量子傳感。
圖2：二氧化鈦光催化水解中自由基的定量成像。
圖3：時空順序激活效應的觀測。
圖4：自由基的直接原位電子自旋光譜。
【總結 & 原文鏈接】
總而言之，這項研究發(fā)展的QCOM技術，成功地將量子精密測量的高靈敏度與顯微成像的空間分辨能力相結合，為化學反應的實時、原位觀測提供了一種全新的強大工具。它不僅能以高時空分辨率“看見”自由基的生成與分布，還能進行定量分析和物種識別，更揭示了傳統(tǒng)方法難以捕捉的時空動態(tài)新機制。這項工作標志著量子技術在化學觀測領域邁出了重要一步，未來有望擴展到更多伴隨局部物理場變化的化學反應體系，從而全方位推動對化學轉化過程的理解。
原文鏈接: https://doi.org/10.1038/s41929-026-01499-7
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